Агатангел Кримський зазначав, що в його жилах не тече й краплі української крові, однак додавав:
«Але при цьому я справді українець: українець по духу, бо живу на цій землі і люблю її». «Мій батько з білоруського міщанського роду, мати – полька литовська, – я знацця, ані кровинки вкраїнської не маю, тільки що вродився та виріс на Вкраїні. Хоч я родом не вкраїнець, але цілком проукраїнився».
Дослідники його життя і творчості відзначають, що в Києві він спілкувався українською мовою і вимагав цього від своїх співрозмовників. Кримський категорично не приймав російську теорію «трьох братніх слов’янських народів», обґрунтовуючи гіпотезу про українську мову, яка вже в ХІ ст. постала «як цілком рельєфна, цілком означена, яскраво-індивідуальна одиниця»; вів наукову полеміку з Олексієм Соболевським, який пропагував гіпотезу Михайла Погодіна про те, що давні кияни були росіянами, які тільки в період монгольської навали відійшли на північ, а українці переселилися з Карпат на їх місце.
На українофільство Агатангела Кримського впливало, певна річ, багато людей і чинників. Однак особливий вплив на нього мали роки навчання в Колегії Галагана, зокрема роль викладача гімназії Павла Житецького. Він був не просто одним з учителів, а відомим вченим, глибоким знавцем української історії, літератури, фольклору й мови, одним з основоположників українського мовознавства як науки і практики. Відтоді юний гімназист захопився українською мовою і літературою.
«І от узяв я якось повісті Федьковича з передмовою Драгоманова, узяв, прочитав, і мене нове світло осяяло. Я зрозумів, що мушу бути українофілом – це я зрозумів цілком свідомо. І от я жадібно ухопився за українство. Кожнісіньку вільну від «офіційних занять часину я присвячував Україні». Перша ознака національності є мова – я й нею найперше заклопотався, пильно читав усякі книжки, особливу вагу звертав на етнографічні матеріали, перечитав усякі філологічні праці», – згадував вчений у своїй автобіографії.
Це захоплення переросло в наукові дослідження з мовознавчих і літературознавчих тем – він розглядав цю грань своєї творчості як хобі, як заняття для душі, не протиставляючи його дослідженням у сходознавчій сфері. В 1895 році вийшов його збірник «Повістки й ескізи з українського життя», згодом – тритомник поезій «Пальмове гілля», двотомна «Українська граматика», роман «Андрій Лаговський», дослідження «Звенигородщина. Шевченкова батьківщина з погляду етнографічного та діалектологічного», ще з часом – «Нариси з історії української мови». Певна річ, науковий світ знав тоді Агатангела Кримського як видатного, неперевершеного орієнталіста. А для України він був відданим, справжнім патріотом і талановитим прозаїком та поетом.
У свою чергу Кримський, де б не перебував, з підвищеною увагою стежив за життям і подіями в Україні. Це можуть підтвердити хоча б такі його поетичні рядки, написані влітку 1917 року під час відрядження до турецького міста Трапезунд (нині Трабзон):
«Україна – вільна!» – вчув я новину
І подавсь у гори! Вільно тут зітхну.
І тобі, Вкраїно, вільная дорога
Зараз заблищала до життя нового,
Ти одкритим морем вільно попливеш!».
В 1917 році в Києві вже діяв український уряд – Центральна Рада, і з’явилась надія на те, що Україна дійсно буде вільною. На хвилях цих сподівань Агатангел Кримський у 1918 році повертається до Києва, де поринає в наукову, викладацьку й організаторську діяльність: стає професором Київського університету, одним із засновників Української академії наук, її неодмінним секретарем, найближчим соратником першого президента Національної академії Володимира Вернадського, головою історико-філологічного відділення УАН. Він засновує українське сходознавство, створює кабінет арабо-іранської філології, очолює роботу ряду створених в Академії комісій – словника живої мови, діалектологічну і правописну, історії української мови. Також Кримський підтримує автокефалію Української православної церкви.
У 1919 році, з приходом більшовиків, існування Академії було поставлене на межу виживання, але завдяки зусиллям вченого вдалося вберегти УАН від знищення, а згодом навіть розширити її та збагатити книгозбірню.
Спочатку на педагогічну та наукову діяльність Кримського радянська влада закривала очі: як-не-як авторитет вченого-сходознавця у світовій науці був дуже високий. Але вже під час виборів в ВУАН у 1928 році, де вчені переобрали його на пост секретаря Академії, уряд не затвердив це рішення. Більш відверті репресії щодо нього почалися під час слідства у сфабрикованій справі «Спілки визволення України». Агатангела Кримського не заарештували, але він був позбавлений усіх академічних посад і права продовжувати викладацьку роботу. Жив після цього в надзвичайній матеріальній скруті, насамперед зі скромного врожаю з городу біля батьківської хати у Звенигородці.
«Тепер бувають дні, коли я зовсім не маю чого їсти. Ні за що полагодити черевики. Не життя, а суцільний сором, який поглиблюється свідомістю, що буде все гірше й гірше», – зізнавався він в одному з листів до Володимира Вернадського.
Вчений – автор понад 1000 публікацій: монографій, підручників, статей з арабістики, семітології, тюркології, іраністики. Багато уваги Агатангел Юхимович приділяв проблемам розвитку української літературної мови, фольклористичним та етнографічним дослідженням, зокрема з антропології. Учений був також науковим редактором багатьох словників та збірників. З перекладів А. Кримського починається школа художнього перекладу східної поезії в Україні й загалом у Європі.
Тільки в 1937 році над хворим, напівсліпим академіком змилувалися, дозволивши йому працювати в Інституті мовознавства імені О.О. Потебні. Ярлик «українського буржуазного націоналіста» з нього так і не зняли. Навпаки: у липні 1941-го він був заарештований, звинувачений в антирадянській націоналістичній діяльності й ув’язнений у тюрмі НКВС у Кустанаї (Казахстан). 25 січня 1942 року вчений і поет помер у лазареті цієї в’язниці. За іншою версією, життя Агатангела Кримського обірвалося дещо раніше, ще по дорозі до Кустанайської в’язниці. Його місце поховання досі не встановлене.